重金属在黄铁矿中的相态及其释放的分级提取和漫反射红外光谱分析
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摘 要 以分级提取电感耦合等离子体质谱考察了黄铁矿中重金属的相态分布。结果表明,黄铁矿中的重金属以Pb为主,总量达830 mg/kg,并且酸可交换态Pb主要存在于碳酸盐相中或直接以PbS形式存在,这部分Pb达56.9%;易还原态Pb主要存在于铁氧化物相中,为29.7%;可氧化态和残余态Pb存在于硫化物相和硅酸盐相中,分别为3.5%和9.9%。黄铁矿在自然条件下以Pb释放为主,Cr和Cd的释放也不容忽视。漫反射红外光谱表征发现,黄铁矿在表面氧化过程中,其表面羟基增强,表明存在表面溶解及表面酸化现象。进一步的机理探讨认为,重金属在黄铁矿表面存在一种“溶解吸附”平衡,这一平衡由黄铁矿表面氧化和碳酸盐中和作用共同控制,并决定重金属的释放及迁移。关键词 黄铁矿,相态分布,重金属释放,分级提取,电感耦合等离子体质谱,漫反射红外光谱
1 引 言
黄铁矿(FeS2)暴露在空气中容易发生氧化反应,生成硫酸,导致酸性排放;随着黄铁矿的氧化溶解,其中的重金属又被释放出来,产生重金属污染。研究黄铁矿的表面氧化及表面溶解有助于揭示重金属释放和迁移机理,因而已有研究\[1~3\]主要集中在上述方面。重金属在黄铁矿中的存在相态也可能直接影响其释放、迁移,但未见这方面的报道。分级提取法是利用一系列化学提取剂逐步提取土壤中不同结合形式的重金属,然后进行测定,从而得到重金属迁移、转化等相关信息。该方法已用于土壤中重金属元素存在形态的分析\[4~7\]。本实验采用分级提取,电感耦合等离子体质谱(ICPMS)测定,考察黄铁矿中重金属的相态分布,并通过进一步的漫反射红外光谱表征,以获得重金属释放的新信息。
2 实验部分
2.1 仪器与试剂黄铁矿试样采自某大型黄铁矿;V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sr、Mo、Cd、Sb、Ba、Pb混合标准溶液(100 mg/L)由美国PE公司提供;Sc、Ge、In、Tb、Bi内标溶液(1000 mg /L)由国家标物中心提供;KBr为光谱纯;实验用水为超纯水 ......
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